Prodotto di fissione

I prodotti di fissione sono sostanze chimiche risultanti dalla fissione di un nucleo atomico fissile  : ogni nocciolo di materiale fissile sottoposto a fissione si rompe in due (eccezionalmente tre) pezzi, che si stabilizzano sotto forma di nuovi atomi . I prodotti di fissione si formano secondo una distribuzione statistica (che è debolmente dipendente dal nucleo fissile) e ci sono isotopi di molti degli elementi chimici esistenti. Queste sono le “ceneri” della reazione nucleare, che costituiscono le ultime scorie radioattive .

Per la maggior parte, i prodotti di fissione inizialmente formati sono isotopi molto instabili  : sono molto altamente radioattivi , emanano un forte calore e spesso raggi gamma molto energetici (e quindi pericolosi):

introduzione

Esempio di fissione

In un reattore nucleare , quando un nucleo di uranio 235 , o di un altro atomo pesante, si fissione per assorbimento di un neutrone , si formano due (eccezionalmente tre) nuovi nuclei instabili: i prodotti di fissione (PF), nonché due o tre neutroni che innescherà altre fissioni per reazione nucleare a catena . Nella reazione si conserva il numero totale di nucleoni, ma la somma delle masse degli atomi e delle particelle prodotte è sempre inferiore a quella dell'atomo originario. Ciò si spiega con il fatto che parte della massa si trasforma in energia (vedi E = mc 2 ).

Ecco ad esempio una possibile formula per una tale fissione:

dove E è l'energia rilasciata dalla reazione, che è di circa 200  MeV (cioè 3,2 × 10 −11  J ).

In questo esempio, i due prodotti di fissione krypton 93 e bario 140 hanno un eccesso di neutroni: il krypton stabile più pesante è 86 Kr (sette neutroni in eccesso) e il bario stabile più pesante è 138 Ba (due neutroni in eccesso). Di conseguenza i radionuclidi sono instabili e quindi radioattivi: i neutroni in eccesso si trasformano in un protone e in un elettrone, espulsi dal nucleo sotto forma di radiazione beta in meno. Prima di raggiungere uno stato stabile, le due catene di decadimento corrispondenti all'esempio sopra espelleranno un totale di sette elettroni:

Eccesso di neutroni e radioattività

In generale, l'atomo di uranio fissione 235 e il neutrone che causa la fissione contenevano inizialmente 92 protoni e 144 ( 143 + 1 ) neutroni, di cui due e mezzo (in media) vengono emessi quasi istantaneamente durante la fissione. Il resto, 92 protoni e 141,5 neutroni (in media), sono distribuiti tra i due (o raramente tre) atomi instabili formati. Ciascuno prende in media la metà, o 46 protoni e 71 neutroni, o altri 117 nucleoni (mentre il palladio , Z = 46 , è stabile da 56 a 60 neutroni).

L'eccesso di neutroni dei due nuclidi formati rispetto alla diagonale rappresentata dalla valle di stabilità è tipicamente compreso tra tre e cinque neutroni. Questo eccesso dovrà essere riassorbito mediante trasformazione del neutrone in protone producendo un'emissione di radiazione beta. Qualunque sia la distribuzione finale di neutroni e protoni, il risultato sarà instabile: i prodotti di fissione (FP) sono instabili e decadono con un'emivita più o meno lunga. Trascorsi i primi momenti post-fissione in cui  possono essere emessi i cosiddetti neutroni "  ritardati " (pochi secondi dopo la fissione), i corpi instabili formatisi durante la fissione torneranno gradualmente alla situazione di stabilità per successive emissioni di elettroni (radiazione beta ), accompagnata da radiazione elettromagnetica ( raggi gamma ) corrispondente al passaggio di diversi livelli di energia eccitata al livello fondamentale del nucleo stesso, e al riarrangiamento della processione elettronica di detti atomi.

I prodotti di fissione generalmente tendono a mostrare radioattività , o più raramente, quando il deficit di protoni è ancora maggiore, a decadere abbastanza rapidamente espellendo un neutrone, che farà parte dei neutroni ritardati nella reazione. A causa dell'eccesso di neutroni dei corpi formati istantaneamente durante la fissione, la maggior parte dei prodotti di fissione sono emettitori beta e gamma. I rari emettitori alfa ( particella α ) sono di fatto corpi quasi stabili, ottenuti quando l'eccesso di neutroni è stato riassorbito per emissione secondaria di elettroni e trasformazione di neutroni in protoni.

Durante la corsa verso la situazione stabile, una volta che i neutroni ritardati emessi dai precursori, il numero totale di nucleoni degli atomi instabili inizialmente formati non cambia, se non in casi estremamente rari; solo il numero dei protoni aumenta per successive trasformazioni da neutrone a protone con emissione ogni volta di un elettrone e rilascio di energia sotto forma di radiazione gamma.

Queste considerazioni spiegano perché i prodotti di fissione sono:

Distribuzione iniziale dei prodotti di fissione

La curva di distribuzione dei prodotti di fissione, la cui forma generale è riportata di fronte, è chiamata “camel back” a causa delle sue due protuberanze. Nella maggior parte delle fissioni, i due atomi formati hanno un diverso numero di nucleoni con tipicamente un nucleo grande da 133 a 144 nucleoni e un nucleo più piccolo da 90 a 100 nucleoni. Le fissioni che danno due atomi di uguale massa (con 116 o 117 nucleoni) o vicini (con ad esempio un atomo di 108 nucleoni e uno di 125) rappresentano solo circa lo 0,3% delle fissioni totali.

Le fissioni ternarie (che rappresentano l'ordine dello 0,2-0,4% delle fissioni) sono incluse in questa curva; sono piccoli di numero e non cambiano il loro aspetto generale. Questa curva dà la resa del prodotto di fissione  ; a causa di queste fissioni ternarie, il suo integrale è di poco superiore al 200%, poiché per cento fissioni il numero di nuclei formati è di poco superiore a 200. Le rese devono essere divise per questo integrale per esprimere la proporzione di ciascuna forma atomica .

La precisa distribuzione statistica dei prodotti di fissione dipende da diversi fattori: la composizione isotopica del combustibile (presenza di plutonio nel combustibile MOX , o come conseguenza della velocità di combustione dell'assieme), lo spettro e il flusso di neutroni, la l 'arricchimento di combustibile (per un reattore a neutroni veloci ), ecc.

Nel caso di un reattore ad acqua pressurizzata, del tipo PWR , che utilizza uranio naturale arricchito in isotopo 235, i numeri di massa dei prodotti di fissione sono distribuiti come segue:

Le fissioni ternarie producono anche un atomo leggero: di queste fissioni, il 90% produce elio 4 , il 7% trizio e l'1% elio 6 che si trasforma rapidamente in litio 6 .

Dopo la fissione e prima dello spegnimento del reattore, la distribuzione in numero di nucleoni degli atomi formati viene modificata in modo abbastanza marginale dalla reazione con il flusso di neutroni che può portare a catture all'aumentare del numero di nucleoni oa trasmutazioni dei corpi formati. Inoltre, durante questo periodo - che può durare un anno o più - si verifica il decadimento radioattivo in beta e gamma (senza variazione del numero di nucleoni). La distribuzione finale dei prodotti di fissione dipende quindi dal tempo di incubazione dei prodotti di fissione nel reattore (durata dell'esposizione ai neutroni). Inoltre, le fissioni di plutonio 239 formatesi nei reattori da uranio 238 non producono esattamente le stesse proporzioni di atomi dei diversi elementi come nel caso dell'uranio 235 , anche se gli ordini di grandezza sono grosso modo gli stessi.

Queste considerazioni spiegano perché è spesso molto difficile valutare semplicemente la natura e soprattutto le quantità di radionuclidi formati per fissione in tutti i reattori e per tutte le energie (o usura) dei combustibili utilizzati. Per fare ciò sono necessarie modellizzazioni abbastanza complesse.

Decadimento radioattivo

Generale

Immediatamente dopo la fissione, i prodotti di fissione si trovano principalmente allo stato solido di ossido ( cesio 137 , stronzio 90 ), ma possono essere anche allo stato gassoso disciolto nella matrice di ossido (ad esempio gli isotopi di xeno Xe 133, Xe 134 o Xe 136, o cripto 85 ). Durante il ritrattamento delle scorie nucleari, si trovano in soluzione in acido nitrico al termine del quale si trovano principalmente sotto forma di ossidi solidi; gli elementi gassosi poi fuoriescono.

I prodotti di fissione sono radiotossici . Contribuiscono alla radioattività a breve e medio termine delle scorie nucleari ad alto livello prodotte dal combustibile nucleare.

Il tempo caratteristico da considerare è dell'ordine di un anno per le sorti dei prodotti di fissione stoccati nelle piscine, e dell'ordine di un secolo per quelli per i quali è previsto lo stoccaggio definitivo. In qualsiasi momento, qual è la più problematica a rifiuti radioattivi dipende in larga misura sul dell'elemento emivita . Per lo stesso numero di atomi formati, dopo un tempo T , l'elemento la cui radioattività è predominante (rispetto alla radioattività di altri corpi) è quello la cui emivita è T/log (2) , ovvero circa 1,44 volte questo ritardo:

Si può notare che non esiste un prodotto di fissione radioattivo (formato inizialmente per fissione o discendente) con un periodo compreso tra 100 anni (93 anni per il samario 151) e 100.000 anni (per lo stagno 126). , perché, per quanto riguarda i prodotti di fissione radioattivi :

Prodotti di fissione a radioattività trascurabile a lungo termine

Due categorie di prodotti di fissione non influiscono sulla radiotossicità a lungo termine:

Le quantità essendo espresse come proporzione degli atomi inizialmente formati per fissione, sono:

Prodotti di fissione radioattivi a vita media storicamente gestibili

Il 6,8% del totale degli atomi formati durante la fissione ha discendenti che sono radioisotopi con una vita media con un periodo superiore a 10 anni e inferiore a 100 anni. Le quantità essendo espresse come proporzione degli atomi inizialmente formati per fissione, sono:

Tra questi sei corpi, solo il cesio 137 (emettitore beta e gamma) e in misura minore lo stronzio 90 (emettitore beta puro) sono davvero fastidiosi. Il cesio 137 è il radionuclide che caratterizza la contaminazione dell'ambiente durante incidenti come Chernobyl o Fukushima.

Questi prodotti di fissione possono essere qualificati come “storicamente gestibili” perché la loro radioattività è predominante solo per alcuni secoli, durante i quali se ne conserva la memoria storica. Ad esempio, se il cesio 137 fosse stato prodotto sotto Carlo Magno, 1200 anni fa, il resto oggi dopo quaranta volte la sua emivita rappresenterebbe solo 10 -12 (un milionesimo di milionesimo) dell'attività iniziale, che non corrisponde più a un attività significativa.

Solo il samario 151, per lo 0,22% degli atomi inizialmente formati e con un'emivita di 93 anni, è al limite della gestione su scala storica.

Alla luce dei riscontri dell'esperienza degli incidenti di Chernobyl e Fukushima, il cesio 137, a causa della sua radiazione gamma (radiazione gamma di 660  keV , quindi inferiore a quella del potassio 40 contenuto nel corpo umano pur essendo dello stesso ordine), si pone in definitiva come unico prodotto di fissione di reale importanza pratica nella gestione del rischio radiologico nell'ambiente. La comoda capacità di combinare chimicamente il cesio presente nell'ambiente potrebbe quindi costituire un contributo efficace alla concreta riduzione delle conseguenze radiologiche degli incidenti.

Prodotti di fissione radioattivi molto longevi, fuori scala storica

Il 10,4% degli atomi totali formati durante la fissione ha discendenti che sono radioisotopi artificiali molto longevi che rappresentano realmente la radioattività residua a lungo termine dovuta ai prodotti di fissione. Ce ne sono sette.Le quantità essendo espresse come proporzione degli atomi inizialmente formati per fissione, sono, in ordine di abbondanza:

Il cloro 36 (periodo 301.000 anni), talvolta erroneamente indicato come prodotto di fissione a vita lunga, è presente in tracce tra i PF.

Per questi corpi la cui durata non è correlata alle scale temporali storiche, non esiste attualmente una soluzione definitiva.

Tabelle riassuntive

Tutti i prodotti di fissione e attinidi
Attinidi per catena di decadimento periodo
a
Prodotti di fissione per abbondanza di produzione
4 n 4 n +1 4 n + 2 4 n + 3
2,25-3,5% 0,015-0,7% <0,0065%
228 Ra № 0 4–6 155 Eu þ 0
244 Cm 1 241 Pu ƒ 1 250 Cf 1 227 Ac № 1 10-29 90 Sr 1 85 Kr 1 113m Cd þ 1
232 U ƒ 1 238 Pu 1 243 Cm ƒ 1 29–97 137 Do 1 151 Sm þ 1 121m Sn 1
249 Cfr ƒ 2 242m am ƒ 2 141–351

Nessun prodotto di fissione
ha un'emivita
compresa tra
100 e 100.000 anni

241 am 2 251 Cfr ƒ 2 430–900
226 Ra № 3 247 Bk 3 1.3k – 1.6k
240 Pu 3 229 Gi 3 246 Cm 3 243 am 3 4.7k – 7.4k
245 Cm ƒ 3 250 Cm 3 8.3k – 8.5k
239 Pu ƒ 4 24.11k
230 Gi № 4 231 Pa № 4 32k – 76k
236 Np ƒ 5 233 U ƒ 5 234 U № 5 100k – 250k 99 Tc ₡ 5 126 Sn 5
248 Cm 5 242 Pu 5 280k – 375k 79 Se ₡ 5
1,53 M 93 Zr 6
237 Np 6 2,1 M – 6,5 M 135 Cs ₡ 6 107 Pd 6
236 U 7 247 Cm ƒ 7 15M – 24M 129 I ₡ 7
244 Pu № 7 80 M

Nessun atomo sopra 15,7  Ma

232 Gi № 9 238 U № 9 235 U ƒ№ 9 0,703 G – 14 G

Legenda
₡ sezione di cattura effettiva nell'intervallo 8-50 capannone
ƒ Fissile
m Metastabile
№  isotopo naturale  (in)
neutro Neutrone velenoso (sezione d'urto della captazione superiore 3000
capannone ) † La spiaggia 4-97  ha  : nella vita media prodotto di fissione
‡ Superiore a 100  ka  : prodotto di fissione a lunga vita
a = anno giuliano = 365,25 giorni esatti

Prodotti di fissione e attinidi presenti nei rifiuti
Attinidi per catena di
decadimento
periodo
a
Prodotti di fissione per
abbondanza di produzione
4 n +0 4 n +1 4 n + 2 4 n + 3
Maggiore
2,25-3,5%
Secondario
0,015-0,7%
Tracce
<0,0065%
4–6 155 Eu þ 0
244 Cm 1
tracce
241 Pu ƒ 1
tracce
10–22 85 Kr 1 113m Cd þ 1
243 Cm ƒ 1 28-31 90 Sr 1
137 Do 1
232 U ƒ 1
tracce
238 Pu 1
tracce
43-93 151 Sm þ 1 121m Sn 1
242m am ƒ 2 141–351 Nessun prodotto di fissione

ha un tempo di dimezzamento
compreso tra
100 e 100.000 anni

241 am 2 430–900
226 Ra № 3
tracce
1.3k – 1.6k
240 Pu 3
tracce
229 | Th 3
tracce
243 am 3 4.7k – 7.4k
245 Cm ƒ 3 8.3k – 8.5k
239 Pu ƒ 4
tracce
24.11k
230 Gi № 4
tracce
231 Pa № 4
tracce
32k – 76k
236 Np ƒ 5 233 U ƒ 5
tracce
234 U № 5
tracce
100k – 250k 99 Tc ₡ 5 126 Sn 5
242 Pu 5
tracce
280k – 375k 79 Se ₡ 5
1,53 M 93 Zr 6
237 Np 6 2,1 M – 6,5 M 135 Cs ₡ 6 107 Pd 6
236U 7
tracce
247 Cm ƒ 7 15M – 24M 129 I ₡ 7
né superiore a 15,7  Ma
232 Gi № 9
tracce
238 U № 9
tracce
235 U ƒ№ 9
tracce
0,7 G – 14 G

Legenda:
₡ Sezione trasversale della cattura termica nell'intervallo 8–50 stalla.
ƒ
metastabile m fissile
№ naturale isotopo
þ Neutron veleno (sezione di cattura superiore a 3.000 fienile)
† Gamma 4a - 97a: vita gestibile dei prodotti di fissione storico
‡ Sopra 100  ka  : prodotti di fissione a lunga durata

Gestione dei prodotti di fissione

Secondo il Network Sortir du nuclear , nessun paese al mondo ha risolto il problema di cosa succede ai prodotti di fissione e nessuno può garantire l'affidabilità di una discarica per lunghi periodi .

In funzione di reattori nucleari

Nel normale processo di funzionamento dei reattori nucleari (soprattutto generatori), i prodotti di fissione sono gestiti come rifiuti di reazione nucleare . Nel caso della Francia, sono destinati ad essere messi in deposito geologico profondo a Bure .

Valutazione ipotetica del palladio e del rodio formati dalla fissione

Come ulteriori sviluppi, secondo alcuni attori dell'industria nucleare, il recupero di tutti o parte dei prodotti di fissione potrebbe contribuire alla gestione delle scorie radioattive. La radioattività residua a lungo termine del deposito geologico verrebbe così ridotta, senza tuttavia che la radioattività totale sia cambiata.

Tra gli atomi formati per fissione (quindi corpi con numero atomico compreso tra 70 e 150), solo il palladio e il rodio sembrano meritare di essere esaminati. Le altre sostanze formate dalla fissione hanno un valore di mercato troppo basso, come per l'argento, anch'esso penalizzato dall'argento 110, un potente emettitore gamma.

Recupero/estrazione di palladio da prodotti di fissione

Il costo molto elevato del palladio potrebbe quindi rendere interessante la sua separazione chimica e il suo recupero:

  • la proporzione in massa di palladio radioattivo 107 nel palladio prodotto per fissione è dell'ordine del 15% degli altri isotopi stabili formati (105, 106, 108 e 110). Palladium 107 emette un beta (puro) di 33  keV (solo, è radiazione beta “morbida”), con un periodo di 6,5  Ma, quindi attività moderata. Il palladio 107 è quindi un radionuclide a bassa radiotossicità, a meno che non venga ingerito. Queste caratteristiche sembrano compatibili con gli usi industriali;
  • la quantità dei vari isotopi di palladio prodotti dai reattori nucleari può essere stimata approssimativamente sulla base dei soli rendimenti di fissione allo 0,3% in massa di tutti i prodotti di fissione, cioè circa 180  kg di palladio all'anno in Francia;
  • il prezzo del palladio si aggira intorno ai 15  k€/kg (metà del prezzo dell'oro). Il fatturato sarebbe quindi dell'ordine di 2,5  milioni di euro/anno , ma soggetto alle oscillazioni dei prezzi dei metalli preziosi, rendendo l'operazione a priori non redditizia nel caso della Francia;
  • tuttavia, una valutazione più completa della quantità di palladio presente negli FP, tenendo conto in particolare delle catture di neutroni in funzione, porta ad una stima significativamente più alta e ad un fatturato superiore a 10  M€/anno .
Recupero/estrazione del rodio dai prodotti di fissione

Il caso del rodio appare particolarmente interessante; in effeti :

  • da un lato il prezzo del rodio è molto alto: 15.000  €/kg  ;
  • il rodio invece ha solo tre isotopi:
    • rodio 103 che è stabile,
    • i due isotopi radioattivi che hanno breve emivita.

Ciò significa che il rodio separato chimicamente dal resto degli FP non è radioattivo.

La quantità di rodio è prossima all'1,1% in massa dei prodotti di fissione, ovvero circa 660  kg di rodio prodotti ogni anno dai 58 reattori francesi.

In caso di incidente

Durante incidenti nucleari come il disastro di Chernobyl o Fukushima o l' incidente di Tokaïmura , grandi quantità di prodotti di fissione possono essere rilasciati nell'atmosfera e nell'acqua. Le operazioni di decontaminazione consistono poi nel raccogliere il terreno più contaminato in sacchi che vengono stoccati in loco.

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Note e riferimenti

Appunti

  1. In alcuni casi piuttosto rari si verificano le cosiddette fissioni ternarie in cui si formano tre nuovi nuclei e non due. Tipicamente, 3 e  formata atomo ha un basso numero di nucleoni.
  2. Ad esempio, stronzio 94 o krypton 93.
  3. Ad esempio, xeno 140 o bario 140.
  4. rigor di termini, per rese di fissione inferiori a 10 -7 , i corpi si formano in quantità minime negli intervalli da 60 a 70 e da 164 a 180 nucleoni, e specialmente nel caso della fissione del plutonio 239 .
  5. La radioattività di un corpo è generalmente considerato trascurabile quando la sua emivita è maggiore di un miliardo di anni.
  6. Questo isotopo alfa radioattivo del neodimio trovato nel minerale di uranio della miniera di Oklo in Gabon in proporzione maggiore alla composizione isotopica del neodimio esistente in altri luoghi della Terra è all'origine delle prove del funzionamento dei reattori naturali .
  7. Krypton 85 è uno scarico gassoso proveniente dall'impianto di La Hague. Come tale, è stato oggetto di un numero piuttosto elevato di studi precisi e misurazioni delle quantità prodotte dalla fissione e rilasciate. Secondo i rendimenti di fissione, la quantità di krypton 85 inizialmente prodotta durante le fissioni è di circa 68.000  kg / anno × 0,7% (abbondanza di krypton 85 in FP) × 85 (massa atomica di krypton 85) / 116,8 (massa atomica media di FP) = 346  kg/anno . La registrazione degli scarichi gassosi dopo il trattamento non completa questa valutazione, perché la durata della permanenza intermedia nella vasca di raffreddamento è di un ordine paragonabile alla sua emivita e lascia solo una frazione significativamente ridotta della produzione iniziale.
  8. Il vecchio valore di 65.000 anni della sua emivita è stato recentemente "diminuito" risultato di ulteriori misurazioni.
  9. E 'formato da cattura neutronica di tracce di cloro impurità presenti nel carburante. La formazione per fissione potrebbe derivare solo da fissioni ternarie e per di più solo direttamente poiché il decadimento beta di un nucleo di 36 nucleoni in eccesso rispetto ai neutroni porta allo zolfo 36 o all'argon stabile 36.
  10. Il reattore di trasmutazione sembra essere difficile nella maggior parte dei sette casi (difficoltà di separazione chimica, fabbricazione di sostanze radioattive parassitarie, ecc.), ma è possibile, nel caso del tecnezio 99. Il tecnezio 99 è una parte importante a lungo termine attività a causa della sua abbondanza tra i sette isotopi coinvolti e della sua emivita più breve rispetto a quella di altri corpi.
  11. trasmutazione riduce le quantità e la radiotossicità, ma non elimina la necessità di conservazione a lungo termine.
  12. A titolo di confronto, l'energia della radiazione beta del potassio 40 presente nel corpo umano è da 1300 a 1500 keV.

Riferimenti

  1. Prodotti di fissione a vita breve , su laradioactivite.com
  2. “longeva fissione prodotti” , il laradioactivite.com
  3. Scheda Radionuclidi: Selenio 79 e l'ambiente , IRSN, 15 ottobre 2002 [PDF]
  4. "  Possiamo riciclare le scorie nucleari?"  » [PDF] , sulla rete Sortir du nucleare ,gennaio 2009(consultato il 21 agosto 2015 ) .

Appendici

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